日处理100吨一体化生活污水处理设备供应
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碳酸钠对体系降解橙黄g的影响
碳酸根离子也是广泛存在于水体中的阴离子, 它可以与过硫酸根自由基之间发生反应, 具体如下(bennedsen et al., 2012)：
本研究考察了不同碳酸钠浓度条件下体系对橙黄g的去除效果, 结果如图 7所示.可以看出, 碳酸钠的投加(1~10 mmol·l-1)对3个体系均有明显的抑制作用.对于youshi/ps体系, 随着投加量的增加, 去除速率显著降低.而对于f400d/ps和norit/ps两个体系, 低浓度(1~5 mmol·l-1)范围内, 随碳酸钠投加量的增加, 去除速率降低, 较高浓度(5~10 mmol·l-1)范围内, 增加碳酸钠的投加量, 去除速率则变化很小.
由于co32-、hco3-与co2在不同ph条件下会发生相互转化, 因此, 在加入活性炭之前对体系的ph进行了测定.向含有过硫酸盐的橙黄g溶液中加入0.0106、0.053和0.106 g碳酸钠(分别对应浓度1、5和10 mmol·l-1)后, 溶液的ph值分别为6.3、10.1和10.5, 相关离子的存在形态分别为：co2和hco3-(以hco3-为主), hco3-和co32-, hco3-和co32-.ph > 10时, hco3-迅速减少, ph > 12时, 水中几乎只存在co32-.结合反应式(7)~(9), hco3-和co32-均可以与硫酸根自由基发生反应, 生成活性较弱的碳酸根自由基和碳酸氢根自由基, 由此导致去除速率的降低.此外, 投加碳酸钠后引起溶液ph增加, 当溶液ph大于活性炭等电点时, 活性炭带负电荷, 与带有发色基团的染料阴离子会发生排斥作用, 导致活性炭对染料吸附性能的降低(yang et al., 2011).f400d/ps和norit/ps两个体系中, 较高浓度范围内(5~10 mmol·l-1)增加碳酸钠投加量并未引起橙黄g去除速率的显著变化, 这说明与youshi相比, f400d和norit具有某些特殊的性质, 后续将对此进行深入研究.
3.6 活性炭的重复利用性能
本研究采用多次循环实验对活性炭的重复利用性能进行评价, 结果如图 8所示.随着使用次数的增加, 活性炭/过硫酸盐体系对橙黄g的降解效率有所降低.这主要与染料及其中间产物在活性炭上的积累和活性炭的还原性降低有关(yang et al., 2011).对于f400d和norit两种活性炭, 第3次使用时, 体系180 min时对染料的去除率仍然可以达到97%以上.youshi的重复利用性能不如上述两种活性炭, 第3次使用时, 体系180 min时对染料的去除率也可达到72%.3种活性炭整体表现出良好的重复利用性能.
1) 3种商业活性炭f400d、norit和youshi具有不同的孔径结构和表面性质, 但均可以活化过硫酸盐实现橙黄g的降解去除, 效率略有差异, 依次为：f400d/ps > norit/ps > youshi/ps.本研究考察了不同氯化钠浓度条件下体系对橙黄g的去除效果, 结果如图 6所示.氯化钠(1~ 100 mmol·l-1)对f400d/ps和norit/ps两个体系的影响非常小, 而对于youshi/ps体系, 投加低浓度的氯化钠(1~10 mmol·l-1)对反应有轻微的抑制作用, 染料去除速率降低, 而在高浓度(100 mmol·l-1)条件下体系对橙黄g的去除速率又有所回升.co/过硫酸盐体系降解酸性橙时也出现了类似的现象(yuan et al., 2011).结合反应式(1)~(6), 系统中存在多种活性物种, 如so4·-、cl·、cl2·-及cloh·-, 上述变化趋势不仅与产生的活性物种种类及含量有关, 也与它们跟橙黄g之间的反应动力学有关.低浓度(1~10 mmol·l-1)的氯离子可以与过硫酸根自由基反应生成活性较弱的含氯自由基, 可能由此导致去除速率的降低, 高浓度(100 mmol·l-1)氯离子则会进一步促进相关反应生成cl2和cloh·-等, 活性物种的种类和含量增加, 从而导致去除速率回升;此外, 有研究表明, 高浓度氯化钠会降低染料在水相中的溶解度, 对其在活性炭上的吸附也有一定的促进作用(吴强等, 2016).在f400d/ps和norit/ps两种体系中未观察到类似现象, 可能是由于以下原因：其一, 这两个体系对染料的去除速率比youshi/ps高, 有类似的趋势但未捕捉到;其二, 由于活性炭物化性质的差异, 体系内的活性物种种类和含量与上述体系不同.xu等(2010)采用二价铁离子活化过硫酸盐降解橙黄g时发现, 氯化钠(1~100 mmol·l-1)会显著抑制染料的降解, 去除速率由0.11 min-1下降到0.0075 min-1.而本研究中氯化钠(1~100 mmol·l-1)的投加对活性炭/过硫酸盐体系降解橙黄g的影响不大, 120 min内的去除率均可达到97%以上, 与二价铁离子活化过硫酸盐相比, 活性炭活化过硫酸盐更适于高盐废水中有机物的降解去除.
活性炭/过硫酸盐体系对橙黄g的去除效果
对于单独ps体系, 其对橙黄g的去除作用很弱, 180 min时的去除率仅有5%.对于单独的活性炭体系, 3种活性炭对橙黄g均有一定的吸附作用.其中，f400d和youshi对橙黄g的吸附作用相当，180 min时的去除率可达到69%，norit对橙黄g的吸附作用较弱，180 min时的去除率仅有34%.这可能与活性炭的孔径分布及表面化学性质有关.f400d和norit中含有较多介孔，利于染料分子的快速通过.微孔是吸附作用的主要区域，norit含微孔过少，可以提供的吸附位点有限，因此，对橙黄g的吸附性能能较差;youshi虽然微孔比例很高, 但其中含有较多尺寸很小、难以被吸附过程利用的微孔, 因此, 对橙黄g的吸附量也有限.此外, 与youshi相比, f400d中含有较多的酸性含氧官能团, 利于其对橙黄g的吸附(吴强等, 2016).综合作用下, 3种活性炭对橙黄g的吸附呈现出相应的特点.
对于ac/ps体系, 3个体系均能实现橙黄g的去除, 效能略有差异, 依次为：f400d/ps > norit/ps > youshi/ps, 这是吸附和活化共同作用的结果.在吸附作用方面, f400d和youshi具有显著的优势.在活化作用方面, 3种活性炭中碳基面边缘的离域π电子、富含电子的羰基和π-π*形式存在的碳都可以作为活化过硫酸盐的反应位点(cheng et al., 2016;yang et al., 2016), 因此, 3种活性炭都有一定的活化作用.除此之外, f400d和norit含有的酸性含氧官能团也可以作为活化位点(liang et al., 2009), norit中含量更多(与表面氧元素分析结果相符), 由此促进了对橙黄g的降解去除.对比单一ac和ac/ps复合体系, norit的吸附性能不如youshi, 但活化性能优于后者, 说明有反应位点未参与吸附但参与了活化反应, 吸附位点与活化位点在活性炭上具有不同的分布.
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碳酸钠对体系降解橙黄g的影响
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本研究考察了不同碳酸钠浓度条件下体系对橙黄g的去除效果, 结果如图 7所示.可以看出, 碳酸钠的投加(1~10 mmol·l-1)对3个体系均有明显的抑制作用.对于youshi/ps体系, 随着投加量的增加, 去除速率显著降低.而对于f400d/ps和norit/ps两个体系, 低浓度(1~5 mmol·l-1)范围内, 随碳酸钠投加量的增加, 去除速率降低, 较高浓度(5~10 mmol·l-1)范围内, 增加碳酸钠的投加量, 去除速率则变化很小.
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活性炭/过硫酸盐体系对橙黄g的去除效果
对于单独ps体系, 其对橙黄g的去除作用很弱, 180 min时的去除率仅有5%.对于单独的活性炭体系, 3种活性炭对橙黄g均有一定的吸附作用.其中，f400d和youshi对橙黄g的吸附作用相当，180 min时的去除率可达到69%，norit对橙黄g的吸附作用较弱，180 min时的去除率仅有34%.这可能与活性炭的孔径分布及表面化学性质有关.f400d和norit中含有较多介孔，利于染料分子的快速通过.微孔是吸附作用的主要区域，norit含微孔过少，可以提供的吸附位点有限，因此，对橙黄g的吸附性能能较差;youshi虽然微孔比例很高, 但其中含有较多尺寸很小、难以被吸附过程利用的微孔, 因此, 对橙黄g的吸附量也有限.此外, 与youshi相比, f400d中含有较多的酸性含氧官能团, 利于其对橙黄g的吸附(吴强等, 2016).综合作用下, 3种活性炭对橙黄g的吸附呈现出相应的特点.
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