臭氧脱硝技术原理和影响因素
1.臭氧脱硝原理
臭氧作为强氧化剂被氮氧化物还原的反应物是氧气，所以是一种清洁环保无二次污染的脱硝剂。no 本身难溶于水，而臭氧可以将其氧化成易溶于水的no2、n2o3、n2o5 等高价氮氧化物，再通过碱性溶液将烟气中的so2 吸收，达到同时脱硫脱硝的目的[4]。研究证明，o3 可以快速有效地将no 氧化到高价态并且氧化过程一般在瞬间即可完成[5]。
在高温条件下o3 与no 的化学反应机理较为复杂，但可通过低温条件下反应过程进行研究：
no ＋ o3 → no2 ＋ o2 （1）
no2 ＋ o3 → no3 ＋ o2 （2）
no2 ＋ no3 → n2o5 （3）
mno ＋ o → no2 （4）
no2 ＋ o → no3 （5）
电子束法和脉冲电晕法虽然能够产生强氧化剂，如·oh、·ho2 等自由基，但由于实际工况环境恶劣（烟气温度高且含有多种污染物），导致自由基存活寿命短并且耗电量高不经济；而o3 存活持续时间长，采用高压电离法制备o3 可显著降低生产成本[6]。
2.臭氧脱硝技术优势
浙江大学王智化等学者使用臭氧在典型烟气温度下对其中的nox 和硫化物同时进行氧化处理，结果表明，o3 对nox 的脱除率可达84%，如果在处理过程中使用湿法洗涤，可以*去除硫化物。如果通入过量的o3，多余的o3 可在洗涤器内除去，不存在类似选择性催化还原法（scr）中o3 的泄漏问题并且so2 和co 的存在不影响no 的去除[7]。在烟道中选取合适位置喷入o3 即可完成反应，并通过现有湿法烟气脱硫（wfgd）系统去除反应生成的nox，不需要新建scr 反应器，节省大量投资；无氨逃逸、空预器堵塞等问题发生。常规wfgd中，烟气经过喷淋和洗涤后so2 含量明显降低，剩余的o3 将亚硝酸根离子、亚硫酸根离子和羟铵磺酸盐化合物最终氧化为hno3 和h2so4。研究表明采用o3 氧化与尾部喷淋的处理工艺可以同时实现nox 和so2 的净化，从而达到一站式脱硫脱硝的目的[8-9]。近年来臭氧制备工艺也逐渐成熟，一次投资成本及后续运行费用均大幅降低。高压放电式、紫外线照射式、电解式是常见的臭氧制备方式。工业上见的制备方式是以工业纯氧为原材料采用高压电离的工艺，该工艺具有设备运行稳定可靠，全套装置体积紧凑占地小，自动化程度高等优点。
因此臭氧脱硝具有工程改造量小、脱硝效率高和一次投资成本低等优点，在废气处理后期改造方面具有巨大优势。
3.臭氧脱硝效果影响因素
o3 与no 的分子摩尔数比值是衡量反应中二者相对量的重要指标，并直接影响氧化反应的进行程度。研究表明，二者的分子摩尔数数比值与no的脱除率呈正比例关系。根据no 被氧化的化学反应方程式，二者发生*反应的理论摩尔比值为1。但在实际的烟气中还存在其他物质，例如h2s、so2、no2 等，这些组分都会对反应形成干扰，导致其他副反应的发生[10]。
整套装置的运行效果会受到氧化还原反应总时间的直接影响，而由于o3 的存在时间又会影响氧化还原反应的总时间，因而研究o3 对环境温度（特别是典型烟气温度）的热分解特性以及在各温度下的生存时间具有重要意义。有学者特别研究了o3的热分解特性，o3 所处温度不同其分解速度有很大不同。当o3 处在150℃的环境温度时，其稳定性较好、生存时间长。当环境温度继续升高时，其分解速度明显加快，此项研究表明o3 的生存温度大约在200℃，考虑到石化行业典型废气温度一般不会高于150℃，因此只要恰当把握o3 加入的位置，一般不会发生o3 分解的情况。
关键词：脱硝剂
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臭氧作为强氧化剂被氮氧化物还原的反应物是氧气，所以是一种清洁环保无二次污染的脱硝剂。no 本身难溶于水，而臭氧可以将其氧化成易溶于水的no2、n2o3、n2o5 等高价氮氧化物，再通过碱性溶液将烟气中的so2 吸收，达到同时脱硫脱硝的目的[4]。研究证明，o3 可以快速有效地将no 氧化到高价态并且氧化过程一般在瞬间即可完成[5]。
在高温条件下o3 与no 的化学反应机理较为复杂，但可通过低温条件下反应过程进行研究：
no ＋ o3 → no2 ＋ o2 （1）
no2 ＋ o3 → no3 ＋ o2 （2）
no2 ＋ no3 → n2o5 （3）
mno ＋ o → no2 （4）
no2 ＋ o → no3 （5）
电子束法和脉冲电晕法虽然能够产生强氧化剂，如·oh、·ho2 等自由基，但由于实际工况环境恶劣（烟气温度高且含有多种污染物），导致自由基存活寿命短并且耗电量高不经济；而o3 存活持续时间长，采用高压电离法制备o3 可显著降低生产成本[6]。
2.臭氧脱硝技术优势
浙江大学王智化等学者使用臭氧在典型烟气温度下对其中的nox 和硫化物同时进行氧化处理，结果表明，o3 对nox 的脱除率可达84%，如果在处理过程中使用湿法洗涤，可以*去除硫化物。如果通入过量的o3，多余的o3 可在洗涤器内除去，不存在类似选择性催化还原法（scr）中o3 的泄漏问题并且so2 和co 的存在不影响no 的去除[7]。在烟道中选取合适位置喷入o3 即可完成反应，并通过现有湿法烟气脱硫（wfgd）系统去除反应生成的nox，不需要新建scr 反应器，节省大量投资；无氨逃逸、空预器堵塞等问题发生。常规wfgd中，烟气经过喷淋和洗涤后so2 含量明显降低，剩余的o3 将亚硝酸根离子、亚硫酸根离子和羟铵磺酸盐化合物最终氧化为hno3 和h2so4。研究表明采用o3 氧化与尾部喷淋的处理工艺可以同时实现nox 和so2 的净化，从而达到一站式脱硫脱硝的目的[8-9]。近年来臭氧制备工艺也逐渐成熟，一次投资成本及后续运行费用均大幅降低。高压放电式、紫外线照射式、电解式是常见的臭氧制备方式。工业上见的制备方式是以工业纯氧为原材料采用高压电离的工艺，该工艺具有设备运行稳定可靠，全套装置体积紧凑占地小，自动化程度高等优点。
因此臭氧脱硝具有工程改造量小、脱硝效率高和一次投资成本低等优点，在废气处理后期改造方面具有巨大优势。
3.臭氧脱硝效果影响因素
o3 与no 的分子摩尔数比值是衡量反应中二者相对量的重要指标，并直接影响氧化反应的进行程度。研究表明，二者的分子摩尔数数比值与no的脱除率呈正比例关系。根据no 被氧化的化学反应方程式，二者发生*反应的理论摩尔比值为1。但在实际的烟气中还存在其他物质，例如h2s、so2、no2 等，这些组分都会对反应形成干扰，导致其他副反应的发生[10]。
整套装置的运行效果会受到氧化还原反应总时间的直接影响，而由于o3 的存在时间又会影响氧化还原反应的总时间，因而研究o3 对环境温度（特别是典型烟气温度）的热分解特性以及在各温度下的生存时间具有重要意义。有学者特别研究了o3的热分解特性，o3 所处温度不同其分解速度有很大不同。当o3 处在150℃的环境温度时，其稳定性较好、生存时间长。当环境温度继续升高时，其分解速度明显加快，此项研究表明o3 的生存温度大约在200℃，考虑到石化行业典型废气温度一般不会高于150℃，因此只要恰当把握o3 加入的位置，一般不会发生o3 分解的情况。
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